1. 引言

砂岩型铀矿是当今世界重要的铀矿床类型之一，世界铀资源的三分之一产于沉积砂岩中[1]。作为我国铀资源开发的主攻方向，其资源量的准确评估对于我国天然铀产业高质量发展意义重大[2]。

自然γ测井技术是我国目前进行放射性矿产勘查的主要手段之一，作为“间接铀定量”技术。它可解决铀含量测定中钍、钾的干扰问题，但仍须利用铀镭平衡、射气逸出等参数修正校准铀含量[3][4][5]。在砂岩型铀矿勘探中，尤其是地层铀镭、镭氡等平衡关系差异较大或者受到破坏时，现有技术需要开展岩心取样分析加以修正，勘探周期长、成本高[6][7]。^234mPa是从²³⁴Th经β衰变产生的短寿命子体(半衰期1.17分)，属于²³⁸U第2代子体，主要放出能量为766 keV和1001 KeV的γ射线。²³⁴Th作为²³⁸U第1代子体其半衰期为24.1日，因此理论上经过约241日，²³⁸U与²³⁴Th即可达到动态平衡状态。2代子体中²³⁴Pa的半衰期为6.75小时，而^234mPa的半衰期仅为1.17分钟，因此，在长时间的地质历史中，^234mPa和²³⁸U可以被视为始终处于放射性平衡状态，这意味着我们可以通过测量^234mPa来直接探测²³⁸U[8][9]。但是受探测晶体的限制，提取^234mPa特征峰并用于直接测铀一直未被很好实现。

CeBr₃闪烁体因其优异的性能引起了研究者的广泛关注，它在高能物理、地质勘探、石油测井、核素识别等领域均有应用[10]。相较于传统的NaI(Tl)、BGO、CsI(Tl)、CsI(Na)和CdWO₄等无机闪烁晶体，CeBr₃晶体具有密度高、能量分辨率高、时间分辨率高、响应速度快、发光效率高、衰减时间短等优点[11][12][13]。其能量分辨率和衰减时间与 LaBr₃(Ce)晶体相当，同时具有较优的时间分辨特性；但LaBr₃(Ce)闪烁晶体受本身¹³⁸La本底及康普顿散射的影响，难以直接识别出^234mPa衰变释放出1001keV的γ射线特征[14][15][16]。因此新型高能量分辨率CeBr₃闪烁体探测器便成为了识别出^234mPa的最佳选择。表1为常见无机闪烁晶体的相关性能参数[17][18]。

本文使用开源蒙特卡洛程序包geant4建立CeBr₃闪烁体探测器基本模型。进行了如下研究：1) 入射γ源为¹³⁷Cs(@662kev)时，不同截面形状、不同入射能量对闪烁体探测效率和能量沉积的影响。2) 变化γ源入射能量时，探测器分别使用氧化铝(Al₂O₃)、氧化镁粉末(MgO)和Teflon作为反射层，探究不同反射层的选择对探测器能量分辨率的影响。3) 模拟了CeBr₃闪烁体探测器对⁴⁰K、²³²Th、^234mPa等放射性核素的γ响应，对其典型能量窗进行识别。此次模拟结果，对CeBr₃闪烁体探测器几何构型的选择提供了理论参考。

Table 1.Comparison of performance parameters of several common inorganic scintillation crystal detectors

表1.几种常见的无机闪烁晶体探测器性能参数比较

2. 理论基础与模拟准备

Geant4 (GEometry ANd Tracking)是由欧洲核子中心(CERN)在1994年研发的一款工具，它采用C++作为基础编程语言，并基于蒙特卡罗方法来模拟材料中粒子的传输过程。这款工具对所有用户都是开放的，并且是开源的[19][20]。它不仅能用于计算原子、分子以及离子等各种体系中核结构参数，而且可以通过改变初始条件来研究其动力学行为及微观机制，并可进行相关实验验证。Geant4因其出色的通用性和可扩展性，在涉及微观粒子与物质交互作用的多个领域都得到了广大的应用[21]。

我们的研究基于Geant4构建基础模型。图1展示了Geant4的详细操作过程，它由Run、Event、Track、step这几个部分组成的，涵盖了粒子源、物理几何学、信息收集与统计等多个方面。Geant4模拟的步骤如下：首先粒子发生器生成随机射线粒子，这些粒子被投射到预先构造的物理几何中，随后这些射线粒子与物理几何材料发生相应的物理反应。最终，我们可以获得所需的粒子相关数据。

Figure 1.Geant4 operation process

图1.Geant4运行过程

2.1. 探测效率

文中使用探测效率来表示CeBr₃闪烁体探测器对入射粒子进行探测和检测的能力。探测效率指探测器探测到的粒子数与放射源发射的粒子数之比，计算公式如(1)所示[22]：

$e_{绝对}=\frac{N}{N_0}$(1)

式中，N为CeBr₃闪烁体探测器探测到的粒子数；N₀为放射源在探测时间内所发射的粒子总数。

2.2. 探测模型构建

利用Geant4工具包和C++编程构建CeBr₃探测器几何模型[23][24][25]。CeBr₃探测器的Geant4模型如图2所示。CeBr₃探测器位于真空条件下，其γ源为¹³⁷Cs(@662 keV)，这些γ光子从探测器轴线的初始位置射出，并准确地击中探测器前端的中心位置。当射线粒子与探测器材料发生相互作用时，它们会经历如康普顿散射、光电效应等多种物理变化，这些变化会导致能量的沉积和闪烁光子的生成[21]。

Geant4程序通过粒子对光电阴极的响应判断光子的记录情况，并得到有关数据[26]。

Figure 2.Geant4 model of CeBr₃detector

图2.CeBr₃探测器的Geant4模型

针对该模型组件，整体封装由最外侧2 mm厚度的铝质外壳保护壳，在晶体和保护壳之间包覆一层0.5 mm的反射层，晶体后端为厚度2 mm的SiO₂光学玻璃，光电倍增管(PMT)光阴极与光学玻璃紧密耦合。

为了深入分析不同几何形态的CeBr3晶体对探测效率的影响，我们选取了三种截面：圆形结构、方形结构以及矩形结构，其中矩形的设计特点是短边长度为长边的一半。这三种不同截面形状的探测器结构Geant4模型如图3所示。

Figure 3.Geant4 configurations of detectors with different cross sections

图3.不同截面的探测器的Geant4构型

2.3. 参数设置

在探究粒子反应机制时，重点关注了诸如电磁相互作用及光信号传输等基本物理现象，这些过程可在Geant4软件包内特定的类模块中实现[21]。在构建模型时，我们有选择性地运用了Geant4核心库中的物理过程模型，G4EmStandardPhysics类用以实现电磁过程的标准处理[23]。同时结合G4OpticalPhysics类模拟光学事件的发生。在参数配置阶段，设定了一项阈值条件，即只有当单次事件触发的闪烁光子数目超过10个时，方为有效计数，此举旨在过滤掉微弱的噪声干扰。反射层与晶体之间的边界类型为dielectric metal，抛光类型为ground back painted，CeBr3闪烁体的密度为5.23 g/cm³；折射率为1.9；光产额率为60光子MeV−1；光衰减时间16ns，光学玻璃窗的折射率为1.47，设置的轻质氧化镁反射率为1。

3. 结果和讨论

3.1. 不同截面形状

本研究重点分析了不同厚度条件下闪烁体的性能及截面形态变化对探测效率的影响。设置了三种具有代表性的截面，为圆形结构、方形结构以及矩形结构。模拟设置探测器参数时，应保证三种不同截面的入射截面积相同。

以¹³⁷Cs(@662 keV)为准直源，共模拟了5 × 10⁵个事件。设置闪烁体的横截面固定为38²π mm²，闪烁体厚度变化范围为0.15~5.25英寸(在此范围内尺寸以0.15英寸为增量变化)，CeBr₃晶体三种不同截面的绝对探测效率结果如图4所示，能量沉积如图5所示。

Figure 4.Detection efficiency of different sections and thicknesses

图4.不同截面不同厚度的探测效率

图4中显示三种形状截面晶体的绝对探测效率的变化。即随晶体厚度增加而增大，当厚度增加到一定值时开始趋于稳定，与文献[27]结果一致。这种变化是闪烁体内的光学特性和光学衰减效应共同作用的结果。随着闪烁体厚度的增加，光子在闪烁体内传输的距离增加。从而使得更多的光子有机会被吸收并转化为光电子，提高了探测效率。然而，随着闪烁体厚度的增加，光子在闪烁体内传输的过程中会受到光学衰减的影响(光学衰减是指光子在传输过程中因吸收和散射而逐渐减弱的现象)，当闪烁体长度较大时，光子需要通过更长的距离才能到达光阴极，从而使得记录的光子数目逐渐减少，这就导致探测效率趋于稳定值。

观察图4可以看出，圆形截面与正方形截面在探测效率曲线上近乎完全吻合，且两者的探测效率均显著优于长方形截面的情况。究其原因在于，在保持截面积不变的情况下，长方形截面的晶体在横向与纵向维度存在较大的尺寸差异，这导致γ光子在闪烁体较短的一轴方向传播时有局限性，部分粒子无法充分地与闪烁体相互作用而被有效检测，从而造成整体探测效率下降。

Figure 5.Energy deposition of different sections and thicknesses

图5.不同截面不同厚度的能量沉积

从图5可以看出能量沉积变化趋势与绝对探测效率相似。这种变化主要由有效截面、多次散射和相互作用以及能量沉积的饱和效应共同决定。随着探测器长度的增加，入射粒子与探测器物质相互作用的有效横截面积和多次相互作用增加，导致能量沉积相应增加。然而，随着长度进一步增加，能量沉积的饱和效应使其值趋于稳定，其值将不再增大。

并且从图5可看出圆形截面相对于正方形截面来说，在截面积相同时，有更高的能量沉积。圆形截面闪烁体因其几何形状的对称性，具有较好的辐射均匀性，能够均匀地吸收入射粒子并产生闪烁光信号，这将减少能量流失，让更多的能量留在闪烁体中。因此，若想要得到更好的探测效率，可以考虑使用圆形截面的CeBr₃闪烁体晶体。

3.2. 不同入射能量

从以上结果可以看出，圆形截面是闪烁体的最佳截面形状。因此，本节使用圆形截面闪烁体模型，以¹³⁷Cs(@662 keV)为准直源，氧化镁粉末(MgO)做反射层，共模拟了5 × 10⁵个事件。入射γ射线的能量范围为0.1~4.5 Mev，能量间隔为0.1 Mev。模拟得到不同入射能量下的探测效率和能量沉积，模拟结果如图6和图7所示。

基于图6所示数据分析可得，针对较低能量范围内的γ射线，探测效率随着能量增强呈现出上升态势；然而，当能量超过某一特定阈值(大约0.2 MeV)之后，这一趋势发生逆转，探测效率随能量增加反而逐渐降低，并最终达到一个稳定的数值区间。

这是因为在低能区域，外部铝壳与反射层对γ射线的衰减作用尤为突出；随着能量的升高，衰减效应逐步减轻。与此同时，能量增强使得闪烁体内发生光子转换事件的可能性增加，从而导致探测效率呈现上升态势。当能量进入更高层次时，因能量已超出闪烁体材料诱发荧光所需的临界值，部分高能粒子具备足够的动能穿透闪烁体。同时，随着入射能量的增长，闪烁体内部的光学饱和效应亦逐渐加剧，吸收光子的数量经历快速增长后渐趋平衡，从而使得探测效率过渡至平稳状态。模拟结果与文献[28]中有关高纯锗探测器探测γ射线全能峰效率随着能量呈单峰形变化关系的相关研究一致。

Figure 6.Detection efficiency of different incident energies

图6.不同入射能量的探测效率

Figure 7.Energy deposition at different incident energies

图7.不同入射能量的能量沉积

从图7中可以看出，随着入射能量的增加，闪烁体内的能量沉积先以较快速度增加，后增速放缓。造成这种现象的原因为：初始阶段，随着入射能量的增加，入射粒子与闪烁体原子之间的相互作用增多，导致更多的能量被传递给闪烁体，因此能量沉积迅速增加。随着入射能量继续增加，原子内部已被激发或电离，更多的能量转移到了光子发射和其他损失过程中，导致能量沉积的增加趋势减缓。

3.3. 不同反射层

本节使用圆形截面闪烁体模型，分别以氧化铝(Al₂O₃)、氧化镁粉末(MgO)和Teflon作为反射层，入射γ射线的能量范围为0.1~4.5Mev，能量间隔为0.1 Mev，各模拟了5 × 10⁵个事件。模拟结果如图8所示。

Figure 8.Detection efficiency of different reflectors

图8.不同反射层的探测效率

从图8可以看出，其他条件一致，仅改变反射层的材料时，闪烁体探测效率并未产生较大差异。因此，在选用闪烁体反射层材料时，应综合考虑成本及使用环境等因素。

3.4. 放射性核素γ谱

为评估CeBr₃闪烁探测器对^234mPa、⁴⁰K、²³²Th等核素的γ响应特性，从而指导CeBr₃闪烁晶体探测器的设计和优化。本节使用圆形截面闪烁体模型，模拟了5 × 10⁵个事件，Geant4程序记录闪烁体内的沉积能量，频数分布区间间隔设置0.01。模拟结果如图9~11所示。从图中可以很明显的看出，⁴⁰K的1.46 Mev特征峰，²³²Th的2.626 Mev特征峰，^234mPa的0.662 Mev稳谱参考峰和1.001 Mev特征能峰。模拟结果与实际情况符合良好，验证了Geant4程序模拟的闪烁体探测器在测试核素的伽马能谱时的准确性和可靠性。

Figure 9.γ-simulated spectrum of⁴⁰K

图9.核素⁴⁰K的γ模拟谱

Figure 10.γ-simulated spectrum of²³²Th

图10.核素²³²Th的γ模拟谱

Figure 11.γ-simulated spectrum of^234mPa

图11.核素^234mPa的γ模拟谱

4. 结语

本研究借助Geant4模拟工具，运用蒙特卡洛方法探讨了CeBr₃闪烁体探测效率及其能量沉积与晶体几何形状、厚度、反射层和入射能量的关系。研究表明，在相同截面积条件下，相较于长方形截面，正方形和圆形截面的CeBr₃闪烁体表现出更高的探测效率，其中圆形截面的探测效率最优，同时伴有最大能量沉积。此外，随着入射能量的增加，CeBr₃闪烁体的探测效率呈现出下降趋势。当其他条件一致时，选用不同的反射层材料，对探测效率的并无明显影响。

因此，在优化CeBr₃闪烁体探测器设计时，选用较大直径的圆柱形晶体有望实现更优的探测性能和更高的能量捕获能力。通过运用Geant4程序仿真各类影响因素，我们深化了对CeBr₃晶体特性的理解，这为实际应用中的探测器设计提供了关键指导，有助于合理选择晶体尺寸，以避免因尺寸配置不当造成的精度损失，进而实现资源的有效利用，包括节省生产和研发成本。本研究仅模拟了与铀含量测量相关的^234mPa、⁴⁰K、²³²Th等单核素能谱，后续可使用该探测器模型进行含铀矿体的直接定量分析。

基金项目

本研究得到了国家重点研发项目(2022YFB1902700)、国家教育部装备预研联合基金(8091B042203)、国家自然科学基金(11875129)、国家强脉冲辐射模拟与效应重点实验室基金(SKLIPR1810)、辐射应用创新中心基金(KFZC2020020402)、北京大学核物理与技术国家重点实验室基金(NPT2023KFY06)、中国铀业有限责任公司与华东理工大学核资源与环境国家重点实验室联合创新基金(2022NRE-LH-02)、中央高校基础研究基金(2023JG001)等支持。

NOTES

^*通讯作者。

参考文献