1. 引言

探明沉积物的物源对理解盆地演化、沉积物扩散模式的解释和古地理历史以及评估储层质量至关重要 [1] [2] [3] 。边缘海是连接深海与陆地的关键场所，由于具有更容易进行沉积物的收支平衡与运移机制研究的特征，所以是研究海陆相互作用理想的场所 [4] 。边缘海的海洋沉积物在气候变化、古海洋演化和大陆的剥蚀与抬升方面具有非常重要的作用 [5] 。南海作为太平洋西部最大的边缘海，周围的大陆和岛屿每年向其输送了大约700 Mt的沉积物 [6] 。南海沉积物对于研究东亚季风演化以及古海洋的演变具有至关重要的意义，是研究陆源沉积物从源到汇以及运移过程的理想场所 [7] [8] 。南海入海的沉积物来源较多，海洋沉积物来源和运输受到河流流量变化，海平面变化，构造运动等因素的影响，且南海地形较为复杂，导致了南海不同区域的物源具有较大差异 [6] 。前人研究表明，南海北部最主要的沉积物来源于台湾河流(176 Mt/yr)、珠江(102 Mt/yr)和红河(138 Mt/yr.)。此外，湄公河向南海输送的沉积物速率高达166 Mt/yr [9] 。南海不同的河流携带的沉积物物质成分具有差异，沉积过程复杂，因此，多种地球化学方法进行沉积物来源的示踪是非常有必要的。稀土元素(REE)在环境中具有相对稳定的地球化学性质，在风化、搬运和沉积过程中很少发生分异，混合沉积物的稀土元素特征可反应原岩特征。Sr同位素随温度、压力和微生物作用的变化而产生分馏较小，而Nd同位素受化学风化和沉积物迁移的影响较小，其变化主要取决于母岩岩性和地质年龄，因此稀土元素和Sr-Nd同位素分析是近些年来示踪物源的可靠指标。珠江口盆地沉积物源研究主要包括矿物学、地球化学数据和地震方法，前人研究表明珠江口盆地沉积物主要来源于珠江和台湾河流输送的泥沙 [3] [10] 。曾智伟等人利用地震资料、碎屑锆石数据和以往的物源数据发现白云凹陷古近纪恩平组物源主要包含盆内隆起源(中生代火成岩)和华南地块的盆外隆起源(前寒武纪–古生代变质岩和岩浆岩) [10] ，韦刚健等人的研究也表明台湾岛河流携带的泥沙是ODP1144站位(20˚3′10.8″N，117˚25′8.4″E)较大的物源来源 [8] 。但是对于珠江口盆地白云凹陷深水区表层沉积物来源和运移机制的研究仍不够深入，因此我们采集珠江口盆地深水区的沉积重力柱样品，进行粒度、稀土元素和Sr-Nd同位素分析，并与不同潜在物源对比，旨在进一步探明珠江口盆地深水区沉积物来源及运移途径。

2. 区域地质背景

南海位于太平洋构造域与特提斯构造域中间，由于欧亚板块、印度–澳大利亚板块和菲律宾海板块三大板块相互作用从而在新生代发生裂谷作用和海底扩张而形成 [11] 。南海海域自然海域面积约350万平方千米，为中国近海中面积最大、最深的海区，平均水深1212米，最大深度5559米。南海是典型的复合–叠加边缘盆地，旋回总体经历了古南海张开阶段、古南海萎缩和新南海张开阶段与古南海消失和新南海萎缩阶段 [12] 。

珠江口盆地是形成于南海北部陆架和陆坡上的一个大型新生代沉积为主的伸展盆地，沉积厚度大于10,000米，沿东北方向延升，珠江口盆地包括北部褶皱隆起带和南部褶皱坳陷带，区域结构以坳隆交替分布为特征，自北向南可划分为北部隆起带、珠一坳陷、珠三坳陷、中央隆起、珠二坳陷、南部隆起、潮汕坳陷7个构造单元。珠江口盆地基底较为年轻，以中生界火成岩和沉积岩为主，花岗岩同位素年龄为70.5~130 Ma，是华南地块的延伸 [13] 。珠江口沉积在裂陷期是陆相沉积体系，裂后期是海相沉积体，是大陆边缘伸展盆地中的一种常见现象。古近纪时期该地区通过裂谷作用形成了大量的地堑和地垒构造，周围的沉积物填充了地堑。随着裂谷作用的继续，孤立的地堑逐渐连接起来形成一个统一的盆地。之后大面积海侵结果形成了海相沉积。珠江口盆地大规模海侵始于渐新世 [14] 。

3. 样品与方法

3.1. 样品

Z8站位样品依托于国家自然科学基金“2021年南海中部共享航行计划科学考察实验研究”，搭乘厦门大学的“嘉庚号”从珠江口盆地获得的。Z8 (19˚48'21.60N, 115˚55'17.04E，全长563 cm)沉积物岩心采集于白云凹陷东洼区域。岩芯中的沉积物主要由深灰色松散的粉砂组成。抽取孔隙水后，取样间隔为5 cm，装入塑料袋后冷冻保藏。

3.2. 方法

我们首先对Z8站位的沉积重力柱样品进行了粒度测试，每隔5 cm进行取样，一共得到了113样品。测试的前处理如下：取0.2 g新鲜沉积物于50 mL离心管中，加入20 mL的H₂O₂，充分混合并静止5分钟以去除有机物后加入10 mL HCl充分混匀，在40℃恒温水浴中静止24小时去除自生碳酸盐岩成分。加入纳米纯水，待水清澈，轻轻除去透明的上覆水。加入5 mL (NaPO₃)₆，超声振摇15 min。前处理结束以后使用马尔文公司生产的Mastersizer3000激光粒度仪进行测试，测试结束以后，使用Folk公式计算平均粒径、中值粒径等参数 [15] 。粒度预处理和粒度测试均在南方海洋与工程实验室(珠海)完成。

每隔20 cm取一个沉积物样品，加入硼酸锂(LiBO₂/Li₂B₄O₇)熔剂，混合均匀后在熔炉中于1025℃熔融。待熔融液冷却后，用硝酸、盐酸和氢氟酸消解并定容，然后用Aglient7900等离子体质谱仪进行稀土元素的测试分析，一共有28个样品进行了稀土元素的分析。

每隔60 cm取样进行Sr-Nd同位素的分析，在超净化学实验室完成样品前处理工作，使用马弗炉在600℃去除有机质，然后称取~100 mg左右的粉末样品，放置于Teflon消解罐中，依次加入硝酸和氢氟酸，在190℃的高温条件下的烘箱中放置48 h后放置于电热板上蒸干，加入硝酸赶氢氟酸后，将样品转移成硝酸介质，在120℃温度条件下反应12小时，溶解好的样品转移成相应介质，离心待分离；Sr同位素使用Sr spec树脂进行分离纯化，Nd同位素使用LN树脂进行分离纯化。Sr同位素使用热电离质谱仪(TIMS)进行测定，而Nd同位素使用多通道电感耦合等离子体质谱仪(MC-ICP-MS)进行测定。为防止测试过程对测试结果造成影响，加入标样JNdi-1和NBS987-1进行一起测试。Sr-Nd同位素的分离及测定均在南方海洋与工程实验室(珠海)完成。Nd同位素测试结果用εNd = [((¹⁴³Nd/¹⁴⁴Nd_meas)/0.512638) − 1] × 10,000进行表示 [16] 。

4. 结果

4.1. 粒度

粒度结果显示，随深度增加，中值粒径和平均粒径整体上都呈现出逐渐增加的趋势，在纵向上变化较大(图1)。Z8站位沉积物平均粒径处于9.40 μm和34.42 μm之间，平均值为19.70 μm。沉积物中值粒径的最大值为11.44 μm，最小值为4.97 μm，平均值为7.93 μm。沉积物成分主要是粉砂，其次是黏土，砂的含量最少。整体而言，沉积物粒径较小。其中，黏土含量从21.86%到41.83%变化(平均值为29.33%)；粉砂含量从54.57%到70.37%变化(平均值为63.48%)；砂含量从1.97%到16.86%变化(平均值为7.18%) (表1)。此外，沉积物粒径的偏态较不稳定，但是数值上均大于2.5，属于正偏态，沉积环境一直在变化。沉积中层的峰度比沉积下层和沉积上层高，沉积更稳定。

4.2. 稀土元素含量与特征

总稀土元素(从La到Lu)含量，轻稀土元素(从La到Eu)含量，重稀土元素(从Gd到Lu)含量的变化在纵向上具有相似性，都呈现出随深度的增加数值逐渐增加的现象，且数值的变化范围都较大。总稀土元素含量最小值为113.41 μg/g，最大值为158.93 μg/g，平均值为141.50 μg/g；轻稀土含量最小值为100.39 μg/g，最大值为142.80 μg/g，平均值为126.19 μg/g；而重稀土元素含量最小值为13.02 μg/g，最大值为17.15 μg/g，平均值为15.31 μg/g。轻稀土占了总稀土含量的绝大部分比例。为了进一步研究稀土元素的分馏特征，我们对沉积物的球粒陨石归一化稀土元素进行了分析，其中Ce和Eu的异常(δCe和δEu)是通过比较Ce和Eu的浓度及其相邻元素的浓度得出的：

$\delta \text{Ce}={{\text{Ce}}_N/\left({\text{La}}_N\times {\mathrm{Pr}}_N\right)}^{1/2}$(1)

$\delta \text{Eu}={{\text{Eu}}_N/\left({\text{Sm}}_N\times {\text{Gd}}_N\right)}^{1/2}$(2)

其中N是球粒陨石的归一化。计算得到的δCe从0.97到1.06变化，平均值为1.01；δEu从0.64到0.73变化，平均值为0.68。δCe和δEu整体上在纵向变化较小，都呈现出较为稳定的趋势。样品的详细稀土元素参数如表2所示。

4.3. Sr-Nd同位素特征

Sr-Nd同位素结果如图1所示，⁸⁷Sr/⁸⁶Sr从0.721537到0.725322变化，平均值为0.723722；¹⁴³Nd/¹⁴⁴Nd从0.512008到0.512045变化，平均值为0.512023，计算得到的εNd范围为−12.289374到−11.567617 (平均值为−11.996770)。随深度的增加，⁸⁷Sr/⁸⁶Sr和εNd均呈现出先增大再减小最后保持稳定的趋势，沉积物不同深度的⁸⁷Sr/⁸⁶Sr和εNd详细数据如表3所示。对于⁸⁷Sr/⁸⁶Sr数值而言，沉积上层最低，沉积中层高于沉积下层，而且呈现出沉积中层波动程度强于其他沉积层的现象。而εNd在数值上呈现出与⁸⁷Sr/⁸⁶Sr刚好相反的趋势。

5. 讨论

5.1. 沉积特征分析

周斌等人通过对南海北部MD05-2905号钻孔位置(20˚08'010.2N, 117˚21'36.6E)的沉积物进行了AMS¹⁴C定年并得出结果 [17] (表4)，由于Z8站位与MD05-2905距离较近，地形较为接近，所以我们利用MD05-2905站位相同深度的年龄约束Z8站位沉积物的年龄，我们通过对其年龄进行拟合后计算得到Z8站位563 cm处的年龄大约为12,000 aB.P.，计算得出Z8站位的平均沉降速度约为47 cm/ka。

样品粒度组分表明，砂含量低于10%，粉砂含量介于50%~65%，而黏土含量低于20%，而细粒沉积物(<63 μm)超过90%。从平均粒径和中值粒径纵向上的变化表明，在0~85 bfscm时粒度较不稳定(图1)，平均粒径在11.20~21.92 μm范围内变化，平均黏土含量，粉砂含量和砂含量分别为31.55%，63.19%和5.26%，波动较大，这可能与突然的水动力条件的变化有关 [18] 。而在85~265 bfscm深度范围内，中值粒径(从5.02到7.35 μm，平均值为6.17 μm)和平均粒径(从9.40到17.32 μm，平均值为12.81 μm)变化较小，沉积粒径较为稳定(图1)。而265 bfscm以深的位置，平均粒径(从13.30到34.42 μm，平均值为23.36 μm)与中值粒径(从6.74到11.44 μm，平均值为9.33 μm)变化幅度最大，水动力条件的改变强(图1)。因此，我们将Z8站位沉积重力柱的沉积过程分为三段：表层的沉积较不稳定阶段、中层的沉积稳定阶段与底层的沉积环境动荡阶段，每个分段的详细参数如表1所示。此外，海平面升降导致沉积物源在海洋中的运移距离发生改变时也会对沉积粒径产生影响 [19] 。我们推测Z8站位距离珠江距离较近，沉积特征受到珠江流量和物源输入变化的影响较大。

5.2. 物源来源分析

稀土元素在从源到汇的迁移过程，主要有碎屑态、吸附态和溶解态三种形式，由于所有稀土元素均形成稳定的三价阳离子而且离子半径相近，而具有相似的物理与化学特征，因此在任何地质体中都更倾向于成组出现 [20] 。源岩性质、化学风化、矿物学、粒度和成岩作用等都会对沉积物中稀土元素的组成带来影响，其中，源岩性质被认为是稀土元素特征的控制因素 [21] [22] 。前人的研究表明稀土元素在岩石风化、运移和沉淀等过程中相对保持稳定，没有选择性损失 [23] ，REE参数对探讨沉积物的形成条件、源区性质和气候环境具有重要意义。在过去的研究中，稀土元素配分曲线被用作为沉积物物源和环境的判别手段 [24] [25] 。因此不同来源的沉积物的稀土元素特征的差异性有助于进行物源示踪。

稀土元素配分曲线常被用于沉积物物源的判别，相同物源沉积物的稀土元素配分曲线往往具有相似的形态特征 [20] 。Z8站位沉积物样品的SREE、SLREE和SHREE随深度的变化都呈现出类似的变化趋势(图1)，且SLREE占了SREE的绝大部分比例。此外，SREE的平均值为141.50 μg/g，与上地壳的SREE (146.4 μg/g)相接近 [30] ，表明物源类型属于典型的陆源贡献。为了探明不同河流的沉积陆源贡献，我们收集了台湾岛、吕宋、珠江、海南岛、红河与湄公河所携带沉积物的稀土元素数据，并结合Z8站位沉积物进行对比分析。我们首先对不同沉积物的稀土元素使用大洋玄武岩进行标准化 [31] ，然后对球粒陨石归一化分布曲线进行分析(图2)。

我们发现Z8站位沉积物有着LREE高HREE低的特征，轻、重稀土具较强的分异作用，并且有着一定程度的Eu负异常，从La到Lu除了Eu外整体呈现出逐渐减小的趋势。在源岩的风化过程中，由于HREE络合作用强，因此在溶液中更容易形成碳酸氢盐和有机络合物，导致了HREE更容易溶解和迁移；而LREE优先吸附在细颗粒表面，尤其是黏土的表面，所以岩石的分化过程会导致LREE和HREE分化，使得LREE相对富集，HREE贫化 [18] 。台湾岛与红河沉积物球粒陨石归一化标准曲线除了数值上较Z8站位样品较高外，整体变化的趋势与Z8站位样品的沉积物变化基本一致；湄公河整体趋势上与Z8相近，但是呈现出更强的Eu负异常；海南岛较Z8站位相比，LREE占REE更大比例。前人研究认为，在解释沉积物的稀土元素标准化配分模式时判别的依据是几何形态，而不是其绝对丰度 [24] ，说明台湾岛、红河、海南岛和湄公河都是Z8站位的潜在物源。但吕宋岛的标准配分曲线与我们样品存在着较大的差距。

δEu和δCe异常是研究沉积区氧化还原条件变化和源区风化程度变迁的重要指标 [24] 。在弱酸性风化过程中，岩石中的Ce⁴⁺更容易水解和沉淀而滞留在原地，导致Ce负异常。相反，在强碱性条件下，Ce⁴⁺易发生浸出分离导致损失。与此同时，沉积体系中δEu的变化是由源碎屑的组成决定的。在风化过程中，一些化学风化可以优先去除Eu²⁺，导致Eu的负异常。因此，我们结合δEu和δCe对潜在的不同物源区进行对比分析(图2)，发现Z8站位的数据分布在区域I (台湾岛)、区域II (珠江)、区域III (湄公河)和区域IV (红河)的重叠位置，表明了研究区沉积物为混合来源，台湾岛、珠江、湄公河和红河的沉积物输入均对Z8站位的沉积物供给有着较大的贡献。此外，台湾岛的数据与样品的数据基本完全重合，表明台湾岛物源为最大物源，而珠江、湄公河与红河均与研究区样品有着不同程度的重叠。

由于REE在表生地球化学环境中具有较高稳定性，河流沉积物不同的REE分异特征可以用来示踪判别这些河流携带的沉积物。REE分异参数(La/Yb)_N反映了轻、重稀土的分异程度，结合(La/Yb)_N与δEu作图(图4)，可以发现与δCe-δEu图(图3)类似，Z8站位样品数据与区域I (台湾岛)几乎完全重叠，与区域III (红河)和区域II (湄公河)大面积重合，与区域IV (珠江)较为邻近，与海南岛的数据也有重叠。

综合稀土元素分析，我们判断台湾岛对研究区沉积物来源贡献最大，其次是红河和湄公河，海南岛也对Z8站位沉积物有贡献，但是贡献不大。

前人研究表明，Sr同位素(如⁸⁷Sr/⁸⁶Sr)不会随温度、压力和微生物作用的变化而产生分馏，此外，Nd同位素受化学风化和沉积物迁移的影响较小，其变化主要取决于母岩岩性和地质年龄，因此可作为示踪物源的可靠指标 [6] [7] [35] 。Z8站位沉积物具有较高的⁸⁷Sr/⁸⁶Sr比值(平均值为0.723722)，较低的εNd值(平均值为−11.996770)，表明样品主要是古老的大陆岩石风化的产物 [36] 。为了进一步探明研究区沉积物与潜在物源区的关系，我们收集了台湾岛、珠江、红河、湄公河、海南南部陆架和吕宋岛沉积物的Sr-Nd同位素数据，进行对比分析。如图5所示，Z8站位沉积物的Sr-Nd同位素较为集中，落在多个区域的重叠区域范围内，再一次表明研究区沉积物为混合来源这一特征。此外，样品数据较多分布在区域I (台湾岛)范围内，与区域II (湄公河)、区域III (海南岛)和红河数据区域较为接近，表明台湾岛较红河、湄公河与台湾岛对研究区的物源供给占有更大的比例。

前人研究表明，台湾河流每年向南海输入176 Mt沉积物，而珠江和红河每年泥沙输入量为102 Mt和138 Mt，此外，湄公河向南海输送的沉积物速率高达166 Mt/yr [9] ，结合REE与Sr-Nd同位素特征分析，我们认为研究区绝大部分的物源供给来源于台湾岛。而湄公河、红河和海南岛的REE与Sr-Nd同位素与研究区沉积物具有吻合之处，但是由于湄公河入海口距离Z8站位较远，红河沉积物受到了北部湾大陆架的遮挡，海南岛河流输沙量较低，我们认为湄公河、红河和海南岛对Z8站位的物源有一定供给，但是不多。此外，珠江年均输沙量为69 Mt，但是其沉积物大都在沿岸流影响下沉积在华南海岸内陆架 [37] ，而我们的研究区域为珠江口盆地的深水区，所以珠江携带的沉积物对Z8站位有着较小的贡献，这与我们的REE与Sr-Nd同位素数据相吻合。

5.3. 运移机制

海洋沉积物主要受到来源和运移过程的影响，同时沉积环境的变化、海平面、海岸线和河流的变化以及早期沉积物的转化过程也会对沉积物造成影响 [38] 。南海洋流主要包括由东亚季风驱动的沿岸流和表层流，黑潮和深海环流 [18] [39] [41] 。

红河输沙量达136 Mt/yr，这些沉积物沿着哀牢山–红河断裂带流经青藏高原东南部边缘，向东南汇入南海，到达琼东南盆地和北部湾盆地 [42] ，前人研究表明，红河的沉积物可以沿西南方向运移到达西沙海槽 [43] 。在东亚季风的影响下，冬季时，表层流由东北季风驱动向西南流动 [44] ，表层流可以将一定量的台湾岛的沉积物携带向西南方向移动到达研究区域；而在夏季，表层流则由西南季风驱动向东北流动 [44] ，表层流将湄公河携带进入南海的泥沙向东北方向移动，但是由于距离较远，导致湄公河较少的沉积物能够运移到达珠江口盆地，此外，表层流还会将一部分的由红河和海南岛汇入南海中部的细粒级碎屑物质向东北方向运输，到达Z8站位。前人研究表明，珠江携带的泥沙输入大陆架以后在大陆架大量沉降 [37] ，此外，在沿岸流和表层环流驱动下，珠江携带的泥沙部分向东北或者西南方向移动，但是由于珠江是距离Z8站位最近的大陆水系，因此不能忽略珠江的影响。

黑潮起源于北赤道流，是北太平洋一个主要的西边界流，黑潮沿着菲律宾东部海岸向北流动。当向北移动的黑潮流经吕宋海峡时，由于吕宋海峡有一个300多公里的缺口，导致了黑潮顺时针弯曲，并入侵南海东北部，显著影响南海的温度、盐度、环流和涡流 [45] [46] 。黑潮到达南海以后，由于受到南海地形和风力等因素的影响，在台湾岛西南部形成南海分支。黑潮入侵对下层SCS环流产生了至关重要的影响，黑潮能够影响约300~500 m水层的次表层水 [18] [47] ，驱动的次表层水向西南方向移动时，将大量的台湾岛沉积物运移到珠江口盆地Z8站位。来自太平洋的深海洋流通过吕宋海峡进入南海，向西北方向移动，然后沿大陆边缘转向西南 [40] ，在进入中沙海域以后，深海环流分为两支，一分支在南海中部深盆和海山周围形成气旋环流；另一股水流沿3500 m等深线连续流动。台湾河流每年向南海输入176 Mt沉积物，这些沉积物绝大部分由深海环流向西南方向移动。

6. 结论

通过对珠江口盆地深水区Z8站位沉积重力柱的粒度、稀土元素和Sr-Nd同位素的分析，并与不同潜在物源进行对比，取得了以下结论：

1) 珠江口盆地深水区沉积物主要为陆源供给，且属于混合来源。

2) 台湾岛为研究区最大的物源贡献者，红河、湄公河和海南岛对研究区沉积物有着较少的物源供给。

3) 深水环流和黑潮将大部分的台湾岛沉积物向西南方向运移到达Z8站位，季风驱动的表层环流和沿岸流将一定量的红河、湄公河和海南岛向东北方向运移到达沉积区。

基金项目

国家自然科学基金面上项目“琼东南盆地冷泉差异发育的流体动力学特征及其深部控制机理”(项目编号：42000-41030152)，海南省科技专项资助项目“琼东南盆地天然气水合物资源评价与目标优选”(项目编号：ZDYF2023GXJS008)。

NOTES

^*第一作者。

^#通讯作者。

参考文献